Mn/（gamma）-Al2O3催化剂催化臭氧氧化气相低浓度甲苯的研究

admin · 发表于 2022-8-6 15:52:54

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室内空气污染中苯系物污染给人类健康带来的危害日益受到各国的重视。传统的苯系物去除方法存在去除不完全、流程复杂、经济效益差等题目，臭氧催化氧化技术将催化和臭氧氧化相结合，目的在于促进臭氧的氧化反应，实现气体污染物的低温催化氧化，具有能耗低、处理效果好、无二次污染等优点，是一门用于处理苯系物污染极有前景的绿色氧化技术。本文以一种典型的苯系物——甲苯为处理对象，以Mn为主要活性组分，分别以浸渍法、共沉淀法、溶胶凝胶法制备了不同Mn负载量的催化剂样品，并对其催化臭氧氧化甲苯的性能进行评价，同时通过不同的表征手段对催化剂的晶型及表面形态进行了研究。实验结果表明，Mn负载量是影响催化剂活性的关键因素之一。对于浸渍法制备的负载型催化剂，Mn的最佳负载量为5%，而对于溶胶凝胶法和共沉淀法制备的催化剂，其最佳负载量与浸渍法相比偏大，分别为10%和20%。同时，溶胶凝胶法与共沉淀法催化剂催化活性比较接近，均高于浸渍法催化剂。三种催化剂在催化活性上的区别主要在于低臭氧浓度下催化剂活性位点捕捉臭氧分子及其它活性分子、原子的能力上，而在高浓度臭氧条件下，其催化活性接近一致，且此时臭氧浓度与甲苯浓度接近6：1，与臭氧氧化甲苯的化学计量比一致。催化剂的表征结果证实了不同制备方法制备的催化剂在结构上不同。表征结果还表明，甲苯分解产生的积炭在催化剂表面的堆积是催化剂失活的原因之一。在共沉淀法制备基础上，制备了掺杂第二元素Ce的Mn-Ce/-Al2O3催化剂，并对其催化臭氧氧化苯系物性能及催化剂的组成、结构进行了研究。结果表明，在添加Ce之后，在相同反应条件下，催化剂催化臭氧氧化苯系物的活性和稳定性分别提高了86%和800%。通过表征表明Ce的加入对于锰氧化物催化剂的主要作用在于：1.促进主要活性组分Mn在载体表面的高度分散；2.促进更多高价Mn物种的生成；3.Mn进入荧石CeO2晶体中形成MnCeOx固溶体。

Mn/（gamma）-Al2O3催化剂催化臭氧氧化气相低浓度甲苯的研究

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