FeAPO-5分子筛上的醇催化氧化反应性能的研究

admin · 发表于 2022-8-8 16:15:12

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醛酮化合物在合成药物、香料等化工过程中占有重要的地位，其中许多醛酮化合物来自醇的选择氧化。因此，开发高效绿色的醇催化氧化反应体系已成为催化领域中一个引人关注的研究课题。本论文采用静态水热合成法合成了AlPO4-5和一系列不同Fe含量的FeAPO-5分子筛；通过X射线衍射（XRD）分析确定了分子筛样品的AFI结构类型和晶胞常数。电子扫描电镜（SEM）分析表明分子筛样品具有较高结晶度和纯度，且具有规整的六方棱柱几何外形。原子发射光谱（AES）分析表明过渡金属Fe原子经同晶取代进入分子筛的骨架之中。在间歇式反应器上，以苯甲醇为模型反应底物和H2O2为氧化剂，考察了FeAPO-5分子筛的催化氧化反应性能，确定的优化反应条件是反应时间：8 h，反应温度：70 oC，溶剂（乙醇）用量：5 ml，催化剂用量：50 mg，NaBr浓度：0.1 M，H2O2/醇摩尔比：2，醇：5.32 mmol；在此基础上对多种具有不同结构类型的醇（活化醇和环状脂肪醇）进行了选择氧化反应性能的考察。本论文发现H2O2/AcOH/NaBr反应体系对活化醇具有极高的催化氧化反应活性，确定的优化反应条件是反应时间：4 h，反应温度：60 ~ 70 oC，NaBr：0.1 M，乙酸：5 ml，H2O2/醇摩尔比：2 ~ 3，醇：5.32 mmol；以苯甲醇为例，苯甲醇转化率为95.3%，苯甲醛选择性为85.6 %。总之，本论文合成出具有AFI结构类型的AlPO4-5和一系列不同Fe含量FeAPO-5分子筛，考察了FeAPO-5分子筛的醇催化氧化反应性能，同时还发现对活化醇具有极高的催化氧化活性的H2O2/AcOH/NaBr反应体系。对于上述两种不同的反应体系下的醇催化氧化反应，经多种实验参数的考察，优化了醇催化氧化的反应条件，并提出相应的反应机理。

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