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题目：
雅宝题库答案：
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雅宝题库解析：
直接甲醇燃料电池(DMFC)因具有能量密度高、可低温启动、结构简单、燃料储运便利安全等优点而被视为未来理想的移动电源。质子交换膜作为直接甲醇燃料电池的核心部件，直接影响DMFC的综合性能。目前商业化Nafion系列质子交换膜存在严重的甲醇渗透题目，是影响DMFC商业化的最主要因素之一。迄今对Nafion的改性已经进行了大量的研究工作，但依旧没有达到令人满意的程度。特别是在Nafion膜的改性修饰后在其阻醇性能提高的同时质子导电性能明显下降，会直接影响电池的输出性能。杂多酸是由杂多阴离子及与之平衡的质子所构成的具有氧化还原能力的笼状结构优良无机质子导体，其在燃料电池中的应用研究正日益受到人们的关注，但其高水溶性限制了它在聚合物膜燃料电池中的实际应用。针对上述两个题目，本论文通过层层静电自组装技术、离子交换法、原位无机盐直接共混掺杂三种技术，成功地利用杂多酸及杂多酸铯盐的优良质子导电性对Nafion进行改性，在显著提高Nafion膜阻醇性能的同时避免了改性后Nafion膜质子电导率大幅下降的题目；另一方面又利用杂多酸与聚阳离子间的强静电相互作用或与Cs+反应生成非水溶性的杂多酸铯盐，把杂多酸稳定地固定在质子交换膜中，有效解决杂多酸在燃料电池使用过程中水溶流失的题目。此外，针对商业化Nafion膜成本高的题目，本论文尝试采用廉价的天然高分子材料壳聚糖作为质子交换膜的基体，使用杂多酸的交联及硫酸磺化来提高壳聚糖基质子交换膜的机械性能和质子导电性能，并讨论了其作为DMFC质子交换膜材料的可能性。本论文的主要研究内容和结论如下：（1）通过表面静电自组装技术将无机质子导体磷钨酸（HPW）组装到Nafion膜表面。Nafion膜表面PDDA/HPW阻醇层的厚度可以通过组装次数进行控制。结果表明静电自组装层对阻醇性能的提高存在阈值：随着PDDA/HPW修饰层数的增加，复合膜的甲醇渗透系数首先急剧下降，三层组装PDDA/HPW修饰层后复合膜甲醇扩散系数从Nafion的8.2×10-6 cm2 s-1降至0.92×10-6 cm2 s-1，当修饰层超过3层后，甲醇渗透系数趋于稳定。膜电导率随组装层数的增加而降低，但下降幅度不大。此时复合膜的选择因子（P）达到最大值，DMFC的电池输出性能最佳，最大功率密度达到30.9 mW cm-2，比未修饰的Nafion增加了103%。（2）采用离子交换法，先将Nafion膜由H+型转变为Cs+型，然后通过Cs+与HPW分子的相互作用，将HPW分子固定在Nafion膜的亲水离子通道中，从而实现对Nafion膜体相改性。复合膜元素分布测试表明W元素在Nafion膜的断面中均匀分布，证实了HPW被稳定地固定在Nafion膜的体相结构中。所制备的Cs-HPW-Nafion复合膜的阻醇性能得到大幅提升（甲醇扩散系数为0.97×10-6 cm2 s-1），而膜电导率与未修饰Nafion相比没有明显变化。室温条件下基于Cs-HPW-Nafion复合膜的DMFC单电池性能较之未修饰Nafion提高了26 %。Cs-HPW-Nafion复合膜的吸光度、电导率、甲醇扩散系数等参数随时间的变化关系测试结果进一步证实Cs-HPW-Nafion复合膜具有良好的稳定性。 （3）采用在Nafion溶液中原位生成HPW铯盐的掺杂方法制备了CsxH3-xP12O40掺杂重铸Nafion膜。通过对比复合膜电导率及甲醇渗透系数的变化，确定了HPW中最佳的Cs取代比例(x)及膜中杂多酸铯盐的掺杂量。研究结果表明当x=2时系列复合膜的电导率均达到最高；随着磷钨酸铯盐质量百分比的增加，阻醇性能不断提高，但同时过高的无机盐掺杂会导致复合膜机械性能及均一性的下降。综合考虑阻醇性能、电导率和机械性能的前提下，认为掺杂Cs2HWP12O40量为5 wt% 的复合膜最适宜作为DMFC用质子交换膜，以该种复合膜为质子交换膜的DMFC单电池性能也明显优于同等条件下的重铸Nafion膜及其它含盐比例的复合膜。（4）选用廉价的天然高分子材料壳聚糖作为质子交换膜的基体，使用杂多酸的交联及硫酸磺化制备了DMFC用壳聚糖基质子交换膜。通过磷钨酸与壳聚糖上的-OH以及-NH2间的强的分子间氢键作用，得到力学性能优异的HPW交联壳聚糖复合膜，但其质子导电性很差（电导率为5.0×10-5 S cm-1）；为了进一步提升壳聚糖膜的质子导电性，对复合膜进行磺化处理，使复合膜的电导率大幅提高（2.0×10-3 S cm-1）所得壳聚糖复合膜的甲醇扩散系数仅为Nafion的1%，是一种颇具潜力的阻醇质子交换膜材料。 |
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发表于 2022-8-22 14:41:07
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