分区修饰电极的制备、性质及其在电化学传感领域中的应用

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发表于 2022-8-25 23:48:07 | 显示全部楼层 |阅读模式
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雅宝题库解析:
传统的多组分化学分析通常包括组分的分离,这一步决定了分析技术的效率。电化学多组分同时检测,在提高检测效率方面有着深远的意义。在总结了国内外区域化修饰和多组分同时检测方面工作的基础上,本论文着眼于高效率、高度集成化和一体化的电化学多组分检测,利用区域化修饰电极,实现了溶液中多种待测物即多组分的同时检测。为电化学传感和多组分同时检测开辟了一条崭新的道路。本文详细论述了几个不同体系中,双区修饰电极对溶液中两种待测物即双组份的同时检测,以及单一修饰电极对溶液中单一待测物即单组份,如CO等的检测。主要内容包括:1. 设计制备了双区修饰电极,并利用双区修饰电极实现了溶液中两种组分的同时检测。采用金纳米粒子(AuNPs)和铂纳米粒子(PtNPs)双区修饰的氧化铟锡导电玻璃(ITO)电极,利用循环伏安(CV)法实现了溶液中葡萄糖和亚硝酸根的同时检测。其中AuNPs用来检测葡萄糖的浓度,PtNPs用来检测亚硝酸根的浓度。通过亚硝酸根还原电流的降低与溶液中葡萄糖浓度的线性关系校正了溶液中葡萄糖对亚硝酸根检测的干扰。同时,提出了亚硝酸根在PtNPs上电还原过程的动力学模型,该模型很好地解释了亚硝酸根还原峰电流随溶液中亚硝酸根浓度非线性变化关系曲线,并用来定量检测溶液中的亚硝酸根。2. 首次实现了Pt和Ag双区修饰的ITO电极上氨和硝酸根互无干扰的同时检测。其中Pt用来检测氨的浓度,Ag用来检测硝酸根的浓度。氨和硝酸根二者同时检测时互无干扰,并且CV曲线上氨和硝酸根的响应峰完全分开,因此可以实现理想情况下的双组份同时检测。还提出了氨在Pt上电还原过程的动力学模型,该模型很好地解释了氨氧化峰电流随溶液中氨浓度非线性变化关系曲线,并用来定量检测溶液中的氨。3. 利用单区修饰电极,实现了溶液中两种组分的同时检测。包括:Co单区修饰的ITO电极上葡萄糖和丙酮酸的同时检测和AuNPs单区修饰的ITO电极上葡萄糖和抗坏血酸的同时检测。在Co单区修饰的ITO电极上葡萄糖和丙酮酸的同时检测体系中,讨论了氢氧化氧化钴修饰的ITO电极(CoOx(OH)y/ITO)和铜修饰的ITO电极(Cu/ITO)对二者进行同时检测的可能性,并提出利用CoOx(OH)y/ITO和Cu/ITO联合起来扩展丙酮酸检测浓度范围的方法。此外,还详细地讨论了CoOx(OH)y/ITO上丙酮酸的电化学检测。由于CoOx(OH)y和Cu在-1.4 V ~ 0.6 V之间不稳定,改用Co单区修饰的ITO电极实现了葡萄糖和丙酮酸的同时检测。通过扣除丙酮酸在葡萄糖氧化电位范围内的氧化电流,校正了溶液中丙酮酸对葡萄糖检测的干扰。在AuNPs单区修饰的ITO电极上葡萄糖和抗坏血酸的同时检测体系中,通过扣除抗坏血酸在葡萄糖氧化电位范围内的氧化电流,校正了溶液中抗坏血酸对葡萄糖检测的干扰。4. 实现了单一修饰电极上CO等单一组分的电化学检测。采用金亚微米粒子(AuSMPs)修饰的ITO电极,利用CV法实现了较宽浓度范围(体积比0.1%-100%)内,气相中CO的定量检测。着重阐明了CO在AuSMPs上电催化氧化过程中,电流响应随气相环境中CO浓度变化的线性关系。进一步研究了CO在AuSMPs/ITO电极上发生氧化反应时,卤素离子(Cl-、Br-和I-)会对AuSMPs/ITO电催化活性的产生毒化效应。三种卤素离子的毒性增大顺序为Cl-≈Br-





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