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题目：
雅宝题库答案：
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雅宝题库解析：
超高温陶瓷由于具有高于3000 oC的熔点而被用作近空间飞行器和超高声速飞行器热防护系统的候选材料，其中硼化锆-碳化硅陶瓷因具有优异的高温机械性能、良好的高温抗氧化/抗烧蚀性能及相对较低的密度而被认为是最有应用前景的超高温陶瓷。高温抗氧化性能是限制其广泛应用的主要因素，对硼化锆-碳化硅基超高温陶瓷超高温陶瓷氧化行为的研究有助于推动材料的实际应用。由于氧化过程中涉及到复杂的物理化学变化，虽然对于硼化锆-碳化硅体系，已有广泛的研究，但仍存在大量的科学题目亟待解决，如材料在氧化过程中微观结构演变的机制，材料氧化的动力学机制。此外，作为应用于近空间飞行器和超高声速飞行器热防护系统的候选材料，其独特的服役环境决定了其氧化行为不同于一般环境下的陶瓷材料，因此关于材料在近空间环境中的氧化行为及氧化机制仍不清楚。本论文针对硼化锆-碳化硅陶瓷材料的高温氧化题目，从材料常压氧化行为入手，分析了常压氧化过程中材料的微观结构演变过程，并采用热力学和动力学方法揭示了材料氧化的机制，探讨了影响材料常压氧化行为的因素；在此基础上，对材料在低氧分压下的氧化行为进行了深入研究，探讨了总压、氧分压及材料化学组成对材料在低氧分压下氧化行为的影响。为模拟材料在近空间中的氧化行为，本论文对原子氧和臭氧在材料表面的吸附行为进行了研究，并采用基于密度泛函理论的第一性原理方法和X-射线光电子能谱(XPS)分别对原子氧在ZrB2(0001)表面和ZrB2-(ZrC)-SiC陶瓷表面的吸附行为进行了分析，并对原子氧吸附及臭氧吸附对材料高温氧化行为的影响进行了研究。此外，初步研究了高温臭氧环境下ZrB2-(ZrC)-SiC陶瓷的氧化行为。本论文的主要创新性成果可以概括为以下三个方面：首先，在实验结果的基础上，结合热力学参数及氧化动力学曲线建立了系统研究ZrB2- (ZrC)-SiC陶瓷常压氧化机制的方法，提出了ZrB2- (ZrC)-SiC陶瓷常压氧化的动力学机制。研究结果表明，对于ZrB2-SiC陶瓷，在研究温度范围内，材料的氧化由氧在氧化层中的扩散行为控制，且SiC含量更高的ZS3陶瓷具有更加优异的抗氧化性能；对于ZrB2- ZrC-SiC陶瓷，随氧化温度升高由其氧化过程由反应控制向扩散控制转变。分析了氧化过程中玻璃相的形成和演变过程以及氧化层的微观结构演变过程，并探讨了氧化温度、材料化学组成等因素对材料氧化行为的影响。此外，证实了氧化过程中硅酸锆相中间产物的形成。其次，研究了低氧分压下材料的微观结构演变过程，证实了低氧分压促进了氧化过程中硅酸锆的形成及晶粒生长，并提出了ZrB2-(ZrC)-SiC陶瓷氧化过程中硅酸锆的形成和生长机制。研究结果表明，硅酸锆的形成与SiC的活性氧化有关，其晶粒生长是富硅玻璃相与氧化锆在硅酸锆晶核界面处反应完成的。由于氧分压的降低加剧了SiC的活性氧化，促进了硅酸锆的形核。另一方面，低氧分压下，SiC的大量氧化使得表面富硅玻璃相增多，促进了硅酸锆晶粒的生长。此外，研究结果表明，致密且连续的硅酸锆层的形成显著改善了材料的高温抗氧化性能。最后，传统观点认为室温下原子氧与陶瓷表面没有明显的化学反应，本研究中研究结果表明原子氧与ZrB2-(ZrC)-SiC陶瓷表面具有显著的化学作用，且原子氧在材料表面的吸附对材料的高温氧化行为具有显著的影响，并对高温臭氧环境中中材料的氧化行为进行了初步研究。研究结果表明，X-射线光电子能谱结果表明吸附于ZrB2- (ZrC)-SiC陶瓷表面的原子氧与材料表面有显著的化学作用。此外，原子氧吸附抑制了高温下SiC的氧化，氧化后玻璃相减少，材料的抗氧化性能衰减。此外，研究中采用基于密度泛函理论的第一性原理对原子氧在ZrB2(0001)面的吸附行为进行了研究，从原子尺度揭示了原子氧与材料表面的作用机制。此外，研究中对臭氧吸附对ZrB2-(ZrC)-SiC陶瓷高温氧化行为进行了初步研究，研究结果表明臭氧吸附则促进了高温下碳化物的氧化，且这种效应随氧化温度的升高更加显著。该项工作建立了研究超高温陶瓷及一般非氧化物材料氧化行为研究的系统方法，该方法以实验研究结果为基础，从氧化热力学、动力学、第一性原理及分子动力学等多角度系统的阐述了材料氧化过程中物理化学变化的微观机制，深入揭示了材料氧化的微观机制，并对材料在极端环境下的氧化机制进行了深入研究，对于深入理解该体系材料的氧化机制，推动材料的实际应用具有重要意义。 |
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发表于 2023-10-13 13:53:33
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