反钙钛矿结构化合物Mn3SnC 中元素掺杂对其物性的影响与调控

admin · 发表于 2024-1-21 08:20:40

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反钙钛矿Mn3XC (X：过渡金属元素等) 化合物磁性变化丰富，晶格热膨胀和电输运性质存在反常变化；而且其磁性、晶格及电输运性质之间紧密相关。本论文主要是针对反钙钛矿Mn3SnC中C、Mn及Sn三个晶体位置进行缺位和掺杂效应研究。采用真空固相化学反应法成功制备了Mn3SnCx、Mn3-xAxSnC(A=Fe, Co, Ni) 及 Mn3Sn1-xSixC系列样品。应用振动样品磁强计(VSM)、物理性能综合测试系统 (PPMS) 和变温 X射线衍射仪对其晶体结构、磁性质、电输运性质及热膨胀性质进行了测试分析。主要研究工作包括以下几个方面：碳含量对这类反钙钛矿化合物的性质有重要影响。论文研究了C含量对Mn3SnCx化合物物性的影响。随着C含量的增加，磁有序转变温度升高，磁有序类型从反铁磁转变逐渐向铁磁转变过渡。Mn3SnCx化合物均有负膨胀现象。负热膨胀温区随着C含量增加向较高温区移动。电阻率在磁有序转变时均发生反常变化。Fe在Mn位的掺杂对此类反钙钛矿化合物的磁性影响较大。本论文探讨了在Mn位掺杂Fe元素对Mn3-xFexSnC磁性、晶格及电输运性质的影响。发现Fe元素在Mn位的掺杂相对于母体Mn3SnC而言，磁有序转变温度突然降低了。但是当x > 0.5时，随着掺杂含量增加，磁转变温度和饱和磁化率却都逐渐增加。存在的由反铁磁态和铁磁态组成的亚铁磁态中，反铁磁态和铁磁态一直处于竞争态。并且随着Fe掺杂含量和外部磁场(高于1500 Oe)增加，容易诱导铁磁态占主导地位。Mn3SnC化合物在200 K~250 K温度范围内具有负热膨胀性质，Mn2.9Fe0.1SnC膨胀系数为-1.89×10-6 K-1 (113 K~143 K)，但Fe掺杂淬灭了Mn3SnC的负膨胀性质。Mn3-xFexSnC系列化合物的电阻率随温度的变化趋势基本一致，电阻率变化整体呈现金属型导电。论文研究了Si在Sn位掺杂对母相化合物Mn3SnC磁性、晶格和电输运性质的影响及变化规律，探讨了晶格和电输运性质与磁有序转变之间的内在关系。发现Si掺杂逐渐改变磁转变类型，增加磁转变温度，另外也淬灭了Mn3SnC的负膨胀行为，但是在磁转变温度附近热膨胀行为都出现拐点。随着温度降低，电阻率在磁转变温度附近产生拐点，即存在反常跳跃。这种电输运性质的反常变化均由于这类材料复杂的磁有序转变引起，可能是铁磁或亚铁磁转变，也可能是反铁磁转变。

反钙钛矿结构化合物Mn3SnC 中元素掺杂对其物性的影响与调控

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