Si(B)CN材料力学性能和稳定性的原子尺度计算研究

admin · 发表于 2025-1-11 10:35:44

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摘要Si基陶瓷如Si3N4和SiC，以其耐高温、抗腐蚀、高模量、高硬度、密度小、热膨胀系数小等特性，成为广泛应用的高温结构和功能材料。近年来由聚合物前驱体法制备的多元Si(B)CN陶瓷以其优异的性能受到更多的关注。一方面，在SiCN的三元晶体相中，由于碳二亚胺结构单元的存在，使其具有了独特的力学性能、高压行为以及表面特性等。弄清材料的结构特征与上述性能之间的根本联系，对于SiCN新材料的认识和应用至关重要。另一方面，非晶Si(B)CN材料，以共价键为基础，形成近程有序、长程无序的非晶网络结构。不同于晶体材料，目前对非晶材料的表征手段尚不成熟，对非晶结构特点、稳定性、力学行为的研究尚不充分，所以有必要借助于计算的方法，揭示Si(B)CN材料力学性能和稳定性的微观本质，为新型Si(B)CN材料的制备和应用提供理论支持。本文采用了第一性原理方法和分子动力学方法，研究了Si(B)CN晶体相以及非晶相结构特点，阐述了材料结构与性能（力学性能、表面特性及结构稳定性等）的相互关系，揭示了材料在应力作用下的结构变化规律以及高温稳定性的微观机理，取得的主要研究结果如下：计算并分析了两元晶体相SiC2N4和Si2CN4弹性常数和体模量等，弄清了碳二亚胺单元对材料本征力学性能的影响和作用机理。计算了立方SiC2N4 的3个独立弹性常数，分别为c11=114.01±1.53 GPa，c12=114.74±0.23 GPa，c44=19.23±3.22 GPa；体模量为114.50 GPa，弱于γ-Si3N4的274.61 GPa。计算了Si2CN4晶体9个独立的弹性常数，纵向弹性常数 c22 >c33>c11，剪切弹性常数c55远大于c66和c44。 (010)面各向异性因子为0.66，(100)面和(001)面各向异性因子分别为0.025和0.022，(100)面和(001)面各向异性显著，这是由-Si-N=C=N-Si-链状结构难以压缩易于弯曲的特性导致的。研究了Si2CN4应力诱导变形和相转变，详细阐述了Si2CN4在应力作用下的结构演变过程及相转变规律。当应力小于35 GPa时，Si2CN4晶体的变形主要体现在-Si-N=C=N-Si-链状结构在N原子处发生弯曲，-N=C=N-发生倾斜，从而证明了键角θSi-N-C具有灵活性，使得-Si-N=C=N-Si-链状结构具有“柔软”的特点；而 SiN层中[SiN4]四面体，在应力作用下，体积收缩，其基本结构保持不变，显示了刚性的特点。在40 GPa的条件下，Si2CN4结构发生突变，转变为高压相I4/MMM Si2CN4(No. 139)，高压相的晶格常数为a=c=3.68 Å，b=15.40 Å，相转变过程中体积收缩了21%；在高压相中，四面体的[SiN4]单元转变为八面体的[SiN6]单元使结构堆积紧密，同时SiN层状结构分解为两层，厚度增加。在相变过程中，伴随着[SiN6]八面体单元的形成，-N=C=N-由倾斜恢复到平行与Y轴方向排列，-Si-N=C=N-Si-链状结构伸展，并没有发生断裂等行为。总之，Si2CN4应力作用下相转变过程是以Si原子配位情况的转变为核心的，生成的[SiN6]八面体结构平行于Y轴排布，使得-Si-N=C=N-Si-链也恢复了线性结构，从而转化为高压相I4/MMM Si2CN4。比较不同端面Si2CN4(010)模型解离能的差别，并分析了不同表面的弛豫规律和特性。解离能的结果表明位于SiN层内的Si-NⅡ键相互作用最强，而与碳二亚胺链状结构相连的Si-NⅠ键结合最弱，因此易于形成以Si/NⅠ键为端面的表面；分析了弛豫前后表面的原子结构和电子特性，表面的NⅠ原子容易形成新键，这是由于不饱和的NⅠ原子在费米能级处有较高的态密度，电子结构不稳定，相反表面C原子状态较稳定，无明显的成键趋势。研究了非晶Si(B)CN网络结构的成键规律，揭示了B元素的加入提高非晶高温稳定性的作用机理。SiCN非晶网络结构中主要包含Si-C键， Si-N键和C-C键；当B原子加入到SiCN体系中时，B原子以三配位的形式存在，主要与C原子和N原子相连，随着B含量的增加，B-C键和B-N数键目增加，而C-C键和Si-N键数目降低。从配位数的角度来分析，B的加入可以降低网络结构中C原子和N原子的不饱和度，增加了网络结构中元素的平均配位数，从而提高了非晶体系的结构稳定性。采用均匀成核理论，阐述了非晶材料的断裂行为，特别是空隙形成的微观机理和物理意义。通过分子动力学方法建立了两元LJ势非晶模型，进行三向拉伸模拟，对不同应变下空隙的形成情况进行统计学分析，拟合了空隙形成速率与应变的关系曲线。同时，将均匀成核理论应用于非晶材料的空隙形成的分析中，同时考虑到塑性变形对空隙形成的影响，研究表明非晶材料的空隙成核速率与均匀成核理论相吻合。

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